เช้าวันที่ 16 กุมภาพันธ์ 2520 พระองค์เจ้าวิภาวดีรังสิตจะเสด็จไปเยี่ยมเยียนทหาร ตำรวจตระเวนชายแดน ตำรวจภูธร และประชาชนตามปกติที่อำเภอเวียงสระ สุราษฎร์ธานี ทรงได้รับรายงานข่าวว่าเจ้าหน้าที่ตำรวจตระเวนชายแดน 2 คน ถูกกับระเบิดบาดเจ็บสาหัส เกรงว่าจะได้รับอันตรายถึงชีวิตหากมิได้รับการรักษาพยาบาลให้ทันท่วงที จึงทรงให้นักบินนำเฮลิคอปเตอร์ร่อนลงเพื่อรับคนเจ็บนำส่งโรงพยาบาล แต่ในขณะที่นักบินนำเครื่องร่อนลงต่ำที่บ้านเหนือคลอง ได้ถูกผู้ก่อการร้ายซึ่งซุ่มอยู่ภาคพื้นดินระดมยิงอย่างหนาแน่น

          กระสุนปืนของผู้ก่อการร้ายถูกเฮลิคอปเตอร์และทะลุเข้ามาถูกพระองค์เจ้าวิภาวดีฯ เป็นแผลฉกรรจ์ นักบินได้นำเฮลิคอปเตอร์ลงฉุกเฉินที่สนามหน้าโรงเรียนวัดบ้านส้องเพราะเครื่องชำรุดบินต่อไม่ได้
หลวงพ่อฤๅษีลิงดำกับหลวงปู่ครูบาธรรมไชยกับนายแพทย์และพนักงานอนามัย อำเภอเวียงสระ นายอำเภอเวียงสระกับภรรยาได้เดินทางไปถึง ครั้นแล้วเฮลิคอปเตอร์ลำใหม่ก็ได้บินไปรับพระองค์เจ้าวิภาวดีรังสิตเพื่อนำไปโรงพยาบาลสุราษฎร์ธานี

          ในนาทีสุดท้ายแห่งพระชนม์ชีพพระองค์หญิงตรัสแก่หลวงพ่อ หลวงปู่ของให้ช่วยกราบถวายบังคมลาพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว สมเด็จฯ ท่านชายและท่านแม่ แล้วทรงขอไปนิพพาน ท้ายสุดรับสั่งว่า “สว่างแล้วๆ เห็นนิพพานแล้ว พระนิพพานมีความสวยสดงดงามแจ่มใสเหลือเกิน..” แล้วที่สุดก็สิ้นพระชนม์บนเฮลิคอปเตอร์ที่นำเสด็จกลับสู่จังหวัดสุราษฎร์ธานีนั้นเอง ได้มีการอัญเชิญพระศพไปแต่งบาดแผลที่โรงพยาบาลสุราษฎร์ธานี ได้ถวายธงชาติคลุมพระศพ และทางราชการตำรวจได้นำพระศพมาทางเครื่องบินสู่ท่าอากาศยานดอนเมืองในตอนเย็นวันที่ 16 กุมภาพันธ์ 2520 แล้วได้อัญเชิญพระศพไปยังโรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์ เพื่อแต่งบาดแผลและเปลี่ยนฉลองพระองค์และอัญเชิญเข้าสู่วังวิทยุ

สมเด็จพระเทพรัตนราชสุดาฯ สยามบรมราชกุมารี เสด็จพระราชดำเนินทรงรอรับพระศพ ณ โรงพยาบาลจุฬาลงกรณ์

พิธีสรงน้ำศพที่วังวิทยุ

          พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวได้ทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานโกศมณฑปและตั้งพระศพที่พระที่นั่งทรงธรรมวัดเบญจมบพิตรดุสิตวนาราม เพื่อบำเพ็ญพระราชกุศลตั้งแต่วันที่ 17 กุมภาพันธ์ และในโอกาสนั้นพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวและสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ ได้พระราชทานพวงมาลาดอกไม้สด พวงมาลาของพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวมีคำสดุดีจากตอนหนึ่งในเพลงพระราชนิพนธ์ “ความฝันอันสูงสุด”

ส่วนพวงมาลาของสมเด็จพระนางเจ้าฯ พระบรมราชินีนาถ มีคำไว้อาลัย

          ข่าวการสิ้นพระชนม์ของพระองค์เจ้าวิภาวดีรังสิตแพร่สะพัดไปทั่วประเทศอย่างรวดเร็ว สถานีโทรทัศน์ได้แพร่ภาพเมื่อพระศพได้รับการอัญเชิญมาถึงท่าอากาศยานดอนเมืองพร้อมทั้งรายงานข่าวโดยละเอียด หนังสือพิมพ์รายวันทุกฉบับที่ออกในวันที่ 17 กุมภาพันธ์ 2520 พาดหัวข่าวตัวใหญ่ เช่น เดลิไทม์ พาดหัวว่า “ผกค. ฆ่า ม.จ.วิภาวดี” สิ้นชีพบน ฮ. สั่งกราบบังคมทูล “ขอลาตาย” และดาวสยาม พาดหัวข่าวว่า “ร่ำไห้ทั้งเมืองไว้ทุกข์ 15 วัน ” ตั้ง “วันวีรสตรีวิภาวดี”
          ต่อมาพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวได้ทรงกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานเพลิงศพ ณ เมรุวัดเทพศิรินทราวาส เมื่อวันที่ 4 เมษายน 2520 และทรวงพระกรุณาฯ ประกอบพิธีพระราชทานเพลิงในเมรุวัดพระศรีมหาธาตุพร้อมตำรวจ ทหาร พลเมือง และอาสาสมัครที่เสียชีวิตโดยการกระทำของผู้ก่อการร้ายในวันพฤหัสบดีที่ 7 เมษายน 2520

พระอนุสาวรีย์ ณ วัดเขาสุวรรณประดิษฐ์  อำเภอดอนสัก  จังหวัดสุราษฎร์ธานี

          เพื่อเป็นอนุสรณ์แห่งคุณงามความดีของพระองค์ รัฐบาลธานินทร์ กรัยวิเชียรได้ทั้งชื่อถนนซุปเปอร์ไฮเวย์จากดินแดงถึงรังสิตว่า “ถนนวิภาวดีรังสิต” ชาวสุราษฎรธานีได้กำหนดวันที่ 16 กุมภาพันธ์ ของทุกปีเป็น “วันวิภาวดี” เพื่อสดุดีและบำเพ็ญกุศลถวาย ปัจจุบันมีอนุสาวรีย์พระองค์หญิงที่จังหวัดสุราษฎร์ธานี ณ สถานที่ดังต่อไปนี้

               โรงพยาบาลสมเด็จพระยุพราช อำเภอเวียงสระ
               โรงพยาบาลพระแสง อำเภอพระแสง
               ศาลาวิภาวดี วัดบ้านส้อง อำเภอเวียงสระ
               วัดเขาสุวรรณประดิษฐ์ (วัดดอนสัก) อำเภอดอนสัก

          หม่อมเจ้าปิยะรังสิต รังสิต พระสวามี ได้ทรงก่อตั้งมูลนิธิวิภาวดีขึ้นเพื่อสืบทอดงานพระองค์หญิงในด้านการพัฒนาและช่วยเหลือประชาชนในท้องถิ่นทุรกันดารและเพื่อเป็นอนุสรณ์แด่พระองค์ท่านสืบต่อไป